低维磁性体系以其新奇的晶体结构和量子特性，在自旋电子学等方面具有广阔的应用前景。磁性多层薄膜CrI3的成功制备，使二维磁性材料的发现和探索成为凝聚态物理科学研究的重要前沿。目前，低维磁性半导体的研究主要集中在两方面：通过外延生长发现新的磁性材料，和调控磁性以探究独特的磁作用机制。多种二维磁性材料，如Cr2Ge2Te6, Fe3GeTe2, CrSe2, CrTe2等，均已有实验报道；而层间铁磁耦合等磁性调控，也在二维半导体CrBr3和CrI3中成功实现。钒硫族化合物（如VTe2等）具有可调的能隙大小，在自旋电子学和谷电子学等方面具有潜在的应用。然而，人们发现1T-VTe2表现出电荷密度波相，却并未发现该材料存在明显铁磁性。因此，该类材料是否拥有本征磁性仍然具有争议。
最近，全球物理科学研究网/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF10组的博士生李轩熠，在孟胜研究员、北理工孙家涛教授的指导下，与SF10组的杨庆博士，SF3组的曹则贤研究员、纳米物理与器件实验室N04组的博士生朱知力和高鸿钧院士，以及北理工王业亮教授合作，利用第一性原理方法，报道了一种新型二维VTe2（PP-VTe2）磁性材料。有趣的是，该材料具有的折叠五边形结构可视为黄铁矿结构的二维极限。通过对PP-VTe2的晶体结构和电子结构的计算分析，他们证明了该结构的稳定性，并预测了该材料的自旋极化半导体型能带。计算表明，单层PP-VTe2拥有本征的铁磁序，较大的磁交换能，较高的居里温度和反常的面内磁各向异性。更加有趣的是，他们发现了PP-VTe2的二维铁弹性和面内易磁化轴之间存在多铁性耦合。这些新结果将拓展人们对这类材料的磁性和铁弹性的认识。
在对空间群为Pca21的二维PP-VTe2深入探究之前，他们首先对该材料的体相，即空间群为\(\mathrm{Pa} \overline{3}\)黄铁矿(BP-VTe2)结构进行探究，如图1所示。能带计算表明BP-VTe2是一种半金属。稳定性对于一种新的二维结构而言非常重要。通过线性弹性常数、声子谱和总能计算，他们发现PP-VTe2的各弹性参数符合波恩-黄昆方程，声子谱无虚频。电子结构计算表明，PP-VTe2不再拥有BP-VTe2的半金属性，成为一种窄带隙磁性半导体材料，如图2所示。这些特征预示着该材料的动力学稳定性，及其在半导体电子学方面的潜在应用。
为了计算二维PP-VTe2的磁性，他们为该材料设置了铁磁、反铁磁和非磁三种磁结构，GGA+U计算表明无论任何有效势能下铁磁态总是能量最低态。通过将易磁化轴在空间内旋转，他们研究了PP-VTe2的磁各向异性，发现该材料属于面内磁矩，其易磁化轴对应于x轴[100]方向，而该方向恰好对应于PP-VTe2中唯一的对称轴——沿x轴方向的螺旋轴，说明该材料的磁性受到了结构的调制，如图3所示。另外，由于PP-VTe2的磁性均来源于费米面附近的自旋态密度，他们预测该材料的磁性可能会被电场调控。
黄铁矿结构的降维使该结构对称操作变少，相应地为PP-VTe2的铁弹性实现提供了可能，如图4所示。为减少晶格形变对铁弹计算的影响，他们首先将晶格形变为正方形；之后考虑从初态经由中间态抵达末态后元胞内的原子位移，并利用NEB方法估算铁弹相变中的能量势垒。估算出PP-VTe2的铁弹相变势垒接近经典二维铁弹材料黑磷。不仅如此，铁弹相变发生后，PP-VTe2的易磁化轴也会随之发生90度的旋转，这意味着二维铁弹性和铁磁性的直接多铁耦合，这种多铁性耦合在二维材料中十分罕见。这些结果说明单层PP-VTe2是一种研究二维磁性和铁弹性的理想材料。
该工作得到国家自然科学基金委、科技部重点研发计划、中科院B类先导专项以及松山湖材料实验室的支持。
图1. 黄铁矿结构VTe2的晶体结构和电子结构，及二维PP-VTe2的晶体结构，布里渊区示意图和STM模拟图。
图2. PP-VTe2的声子谱、总能计算、能带结构，以及带隙随VTe2 Slab的亚层数增加而变化的趋势。
图3. PP-VTe2的磁各向异性计算及其居里温度估算。
图4. PP-VTe2的铁弹性和多铁耦合预测。